Paper: Optically Detected Magnetic Resonance on Carbene Molecular Qubits
Simon Roggors · Nico Striegler · Thomas Unden · Oleksiy Khavryuchenko · Alon Salhov · Jochen Scharpf · Martin B. Plenio · Alex Retzker · Fedor Jelezko · Matthias Pfender · Philipp Neumann · Tim R. Eichhorn · Tobias A. Schaub · Ilai Schwartz
ChemRxiv · 2025
Festkörper-Quantensysteme, die optische und Spin-Freiheitsgrade in einer Spin-Photonen-Schnittstelle nutzen, haben in den aufkommenden Quantentechnologien breite Anwendung gefunden. In letzter Zeit sind molekulare Qubits als präzise abstimmbare Einheiten in den Mittelpunkt gerückt, die eine überzeugende Alternative zu den etablierten, aber strukturell weniger flexiblen Punktdefekten in Festkörpersystemen darstellen. In dieser Arbeit stellen wir in eine molekulare Matrix eingebettete Grundzustandstriplett-Carbene (GST) als organische Qubits vor, die zwei ungepaarte Elektronen in unmittelbarer Nähe enthalten und optisch initialisiert und ausgelesen werden können. Die In-situ-Photoaktivierung ermöglicht die präzise Allokation des Carbens und die Abstimmung seiner Dichte in der kristallinen Matrix und legt den Grundstein für optisch detektierte magnetische Resonanz (ODMR) mit einem hohen Fluoreszenzkontrast von mehr als 40% sowie rekordverdächtigen Spin-Kohärenzzeiten für eine molekulare Spin-Photonen-Schnittstelle von T2 = 157(4) μs bei einer Temperatur von etwa 5 K. Darüber hinaus zeigen wir, wie modernste quantenchemische Berechnungen, einschließlich Multiskalen-Geometrievorhersagen und CASSCF-Berechnungen (complete active space self-consistent field), einen umfassenden Einblick in die grundlegenden Spin-Eigenschaften bieten. Damit konnte zum ersten Mal eine Reihe attraktiver Eigenschaften in einem einzigen Festkörper-Qubit-Material vereinigt werden: Ausschließliche Verwendung von leichten Elementen (C,H,O,N), optische spinselektive Anregungen und Relaxationspfade sowie große Parameter der Nullfeldaufspaltung (ZFS) in der Größenordnung von einigen GHz, die einen Schutz gegen Dekohärenzquellen bei niedrigen Magnetfeldern bieten. In dieser Studie unternehmen wir die ersten Schritte in ein bisher ungenutztes Gebiet für das Design und die Herstellung von molekularen Festkörper-Farbzentren aus rein organischen Verbindungen.
ChemRxiv (2025)
https://doi.org//10.26434/chemrxiv-2025-46g93-v2
